DESCRIPTION ANALYTIQUE DES TRAVAUX
Thèse d'université"Etude de la recombinaison dissociative par les méthodes des faisceaux confluents et des post-décharge en écoulement avec sonde de Langmuir et spectromètre de masse" 
La recombinaison dissociative d'ions polyatomiques avec des électrons (RD) a été étudiée expérimentalement par deux techniques distinctes mais complémentaires : celle des faisceaux confluents - Merged Beams - et celle de Post-Décharge en écoulement -FALP MS-. Ce travail a institué une collaboration entre les universités Western Ontario - Canada- et Rennes 1 -France - et s'inscrit dans un cadre de recherche international en astrochimie expérimentale. La RD est responsable de la neutralisation des ions polyatomiques du plasma interstellaire qui est suivie par la dissociation en différentes espèces neutres - atomes ou molécules -. Cette réaction est particulièrement efficace dans les nuages interstellaires où les conditions physiques extrêmes - très faibles densités, basses températures - favorisent les réactions fortement exothermiques. La probabilité de recombinaison dissociative a été mesurée sous ses deux aspects de sections efficaces -Merged Beams - et de vitesses de recombinaison - FALP MS-. La partie canadienne de notre étude concerne la mesure des sections efficaces de RD des ions CO+, HCO+, CN+ et HCN+ faiblement excités en vibration. Les ions CO+ présentent de faibles sections efficaces quelles que soient les énergies dans le centre de masse (10-2 - 1 eV). Tel n'est pas le cas des ions HCO+ dont la RD semble efficace à basse énergie malgré l'absence de croisement des courbes d'énergie potentielle. A plus haute énergie (0,4 eV), un canal de RD du au processus direct a été mis en évidence. La RD de CN+ a une efficacité typique d'un ion diatomique ; nous montrons qu'elle entre en compétition avec un processus d'excitation électronique de l'ion CN+ pour des énergies supérieures à 0,1 eV. Les sections efficaces de RD de HCN+ sont grandes, conformément à celle de la majorité des ions triatomiques. La partie française de notre travail nous a permis de mesurer les vitesses de RD de KrH+ et XeH+ d'une part et d'H3+ d'autre part. Nous avons montré un comportement différent des hydrures de gaz rares KrH+ et XeH+ vis à vis de la RD. Suivant l'absence (KrH+) ou l'existence (XeH+) d'un état dissociatif à limite asymptotique ionique, la RD est efficace (XeH+) ou inefficace (KrH+). Bien que la RD d'H3+(v = 0) revête un intérêt capital pour la chimie des nuages interstellaires, une controverse fait rage sur son efficacité depuis une quarantaine d'années. Nous avons mesuré une vitesse qui abonde pour une certaine efficacité de la RD, en accord avec la quasi totalité des autres travaux. De plus, notre étude est en conformité avec le fait établi que le processus direct est inopérant pour H3+(v = 0) et que d'autres processus, tels le Multisteps, peuvent justifier une certaine efficacité de cette RD.
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Manuscrit d'Habilitation "Assemblage, destruction et manipulation de systèmes atomiques, moléculaires et complexes"
Mes activités de recherche ont débuté voici une dizaine d’années, puisque j’ai entrepris ma thèse en automne 1993. Mon sujet initial, en co-tutelle entre l’Université Western-Ontario au Canada (Prof JBA Mitchell) et l’Université de Rennes 1 (Dr B Rowe), concernait un processus dissociatif, celui de recombinaison dissociative, important entre autres domaines en astrochimie, et qui consiste en la capture d’un électron par un ion moléculaire positivement chargé. Ma thèse m’a permis de me familiariser avec deux types de techniques expérimentales : celles en faisceaux –que j’ai exclusivement pratiqué par la suite-, et celles basées sur des plasmas froids (avec des diagnostiques tels que ceux d’un spectromètre de masse et d’une sonde de Langmuir). J’ai poursuivi quelques temps l’étude de ce processus pendant la première année de mon premier stage post-doctoral, effectué à l’Université de Stockholm sous la direction du Prof M Larsson, et en utilisant l’anneau de stockage CRYRING. Ce dispositif expérimental permettait, en plus de mesures de sections efficaces (ou de vitesse de réaction) déjà effectuées sur le principe dans le cadre de ma thèse, d’étudier également les rapports de branchement, dans le cas de plusieurs canaux de sortie - technique dite de la grille ou détecteur résolu en position et en temps-. Dans la mesure du possible, j’ai toujours essayé (il en a été de même pour mes collègues) de favoriser une interaction forte entre théorie et expérience, et de fait, nous nous sommes attachés à étudier des petits systèmes, diatomiques et triatomiques. Il doit être souligné que l’avènement des anneaux de stockage pour l’étude du processus de recombinaison dissociative a grandement favorisé la compréhension théorique que nous avons actuellement de ce dernier. Parallèlement à ces mesures, il était très naturel de s’intéresser à des processus à seuil produisant des espèces chargées, tels ceux d’excitation et d’ionisation dissociative, ou de formation en paire d’ions. Tous ces mécanismes ont un canal d’entrée identique à celui de la recombinaison dissociative. A la fin de cette première année post-doctorale, j’ai pris l’initiative de développer autour de l’anneau CRYRING des activités sur les ions négatifs. Ceci peut paraître de prime abord une extension des activités sus-nommées, et qui concernaient les ions positifs. En fait, la tâche s’est avérée plus ardue qu’il n’y paraissait initialement, l’anneau de stockage n’ayant pas été conçu pour stocker des ions négatifs. Il a fallu faire un travail laborieux pour permettre le changement de polarité des aimants du confinement magnétique, et également se doter d’une source d’ions maniable (cathode aisément remplaçable en cours d’expérience) et adaptée à la gamme d’énergies d’injection dans l’anneau. Un an après que le projet ait été approuvé par le comité international CEPAC d’attribution du temps de faisceaux, nous avons débuté le projet par des ions négatifs atomiques, ce que nous avons rapidement étendu à des espèces moléculaires (y compris des petits agrégats). Entre temps, j’ai terminé mon premier stage post-doctoral suédois d’une durée de deux ans, et me suis engagé vers un deuxième stage, à  l’Université Catholique de Louvain, Louvain-La-Neuve, Belgique. Ces travaux, d’esprit très différent de ceux dans lesquels j’avais été précédemment impliqués, concernaient le processus d’association ionisante, qui produit une paire ion moléculaire-électron dans le canal de sortie ; cette dernière résulte de l’association entre ions positif et négatif (collaboration toujours active entre le Prof X Urbain et moi-même). Mon intérêt pour ce genre d’études a été avivé par une des dernières études auxquelles j’avais participé sur l’anneau CRYRING : la formation en paire d’ions, le processus inverse de celui d’association ionisante. L’opportunité que je me suis donné d’étudier cette paire de processus association ionisante/création en paire d’ions m’a amené à réfléchir et à approfondir le concept de bilan détaillé, lien entre ces deux réactions inverses. Entre temps, j’ai obtenu un troisième et dernier stage post-doctoral en Suède où j’ai poursuivi mon travail sur les ions négatifs entre Stockholm et Göteborg, en collaboration avec le Dr Hanstorp, de l’Université Chalmers de Göteborg. Ceci m’a permis, non seulement de poursuivre mes recherches de collisions électroniques sur les ions négatifs (compétition Détachement/Fragmentation), mais également d’en débuter d’autres sur le processus de photodétachement (paramètre d’anisotropie de l’électron éjecté et son lien avec la structure électronique de l’ion cible). Après ce bref troisième et dernier stage doctoral,  j’ai été nommé comme Maître de Conférences dans l’équipe « Agrégats », dirigée par le Prof Labastie, dans le laboratoire LCAR/IRSAMC de l’Université Paul Sabatier, à Toulouse. Mon équipe d’accueil actuelle s’intéresse aux agrégats métalliques libres. En collaboration avec l’équipe « Spectroscopie moléculaire ultra-rapide et contrôle cohérent », nous avons récemment réalisé une expérience pompe-sonde pour étudier la dynamique moléculaire d’un état excité de très courte durée de vie (de l’ordre de la picoseconde) d’une cible de fluorure de sodium. Nous allons à court terme réorienter notre thématique de recherche, puisque nos activités futures se tourneront vers le collage d’agrégats, un domaine qui a été très peu exploré jusqu’à présent, à l’inverse de celui de fragmentation. A nouveau, et en lien direct avec la problématique de bilan détaillé sur laquelle j’avais déjà travaillé et réfléchi, nous allons nous intéresser au lien existant entre collage et fragmentation d’agrégats. Pour se faire, nous projetons de mesurer des sections efficaces de collage pour des agrégats dont des données similaires existent déjà pour la fragmentation. Nous espérons ainsi valider (ou en infirmer) ce principe de bilan détaillé appliqué aux agrégats, et d’une manière plus générale, apporter notre contribution à l’approfondissement et au développement des théories statistiques.
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Articles publiés

Dissociative recombination of HeH+ : a reexamination 
F.B Yousif, J.B.A Mitchell, M Rogelstad, A. Le Padellec, A. Canosa and M.I Chibisov
Une étude à haute résolution en énergie a été menée sur la recombinaison dissociative de l’ion HeH+. Une analyse théorique indique que la recombinaison à basse énergie (< 1 eV) est due à la présence dans le faisceau d’un état triplet métastable de l’ion HeH+.
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The dissociative recombination of CN+
A Le Padellec, C Sheehan and J.B.A Mitchell
La recombinaison dissociative de l’ion CN+ a été mesurée en utilisant la technique des faisceaux confluents simple passage. Il a été trouvé que les sections efficaces présentent des structures résonantes et deviennent rapidement négligeables au dessus de 0,3 eV.
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A merged beam study of the dissociative recombination of HCO+
A Le Padellec, C Sheehan, D Talbi and J.B.A Mitchell 
Les sections efficaces de recombinaison dissociative pour l’ion HCO+ ont été mesurées dans la gamme 0,01 - 1 eV. Les fortes valeurs de ces sections efficaces sont en accord avec une étude théorique qui est également décrite. De plus, un large maximum est observé dans la région 0,3 - 0,8 eV qui est attribué à l’ouverture d’un second canal de recombinaison - endothermique à plus basse énergie - et qui conduit à la limite asymptotique CH + O.
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Merged beam measurement of the Dissociative Recombination of HCN+ and HNC+
C Sheehan, A Le Padellec, W.N Lennard, D Talbi and J.B.A Mitchell 

Les sections efficaces pour la recombinaison dissociative des isomères de l’ion HCN+ avec les électrons ont été mesurées en utilisant la méthode des faisceaux confluents simple-passage de l’université Western Ontario au Canada. Les conditions de source ont été variées de sorte qu’un mélange HCN+ / HNC+ a tout d’abord été étudié. Puis, l’ion HNC+ a été ensuite isolé en mettant à profit la réaction ion-molécule très efficace, HCN+ + CH4    HNC+ + CH4. Les deux séries de mesures qui se réfèrent à des états vibrationnels (et électroniques) excités des formes isomériques de l’ion HCN+, présentent des différences en ce qui concerne l’amplitude de leurs sections efficaces. Les constantes de vitesse ont été calculées pour les deux espèces, et tant du point de vue de l’efficacité que de la dépendance en température au dessus de 200 K, des similarités ont pu être établies entre les ions HNC+ et HCO+. Nous avons essayé d’identifier les états de valence responsables de la dissociation pour le canal CN + H.

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Quantum chemical calculations for the dissociative recombination of HCN+ and HNC+

D Talbi, A Le Padellec and JBA Mitchell 

Une étude théorique de la recombinaison dissociative (RD) des ions HCN+(X2), HNC+(X2) et HCN+(A2) a été entreprise comme approche complémentaire d’une étude expérimentale concernant la RD de ces mêmes ions [CHN]+. En utilisant des méthodes sophistiquées de chimie quantique, nous avons pu montrer que la RD des ions HCN+(X2) et HNC+(X2) doit impliquer le mécanisme indirect, tandis que celui de l’ion HCN+(A2) est possible par le processus direct. En outre, nous suggérons que la RD de l’ion HCN+(A2) doit être beaucoup plus rapide que celles des ions HCN+(X2) et HNC+(X2), mais que les coefficients thermiques pour les deux isomères dans leur états électronico-vibrationnels fondamentaux, doivent être du même ordre de grandeur. Les prédictions théoriques confirment parfaitement ce que nous avions conclu des données expérimentales.

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The dissociative recombination of KrH+ and XeH+

A Le Padellec, S Laubé, O Sidko, C Rebrion-Rowe, B R Rowe, B Sarpal and J.B.A Mitchell 

La recombinaison dissociative des ions KrH+ et XeH+ a été étudiée par la méthode des post-décharge en écoulement avec sonde de Langmuir et spectromètre de masse. Nous avons montré que KrH+ recombine lentement -en dessous de la sensibilité de la technique- tandis que XeH+ présente une vitesse de recombinaison de 8,3 10-8 cm3s-1 à température ambiante.

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New FALP-MS Measurements of H3+, D3+ and HCO+ Dissociative Recombination 

S Laubé, A Le Padellec, O Sidko, C Rebrion-Rowe, J.B.A Mitchell and B R Rowe 

Une re-mesure du coefficient de vitesse de recombinaison dissociative pour l’ion H3+(v = 0) a donné une valeur de (8 ± 2)10-7 cm3s-1. C’est plus faible que la valeur précédemment mesurée par le même groupe. Cette différence est attribuée à des effets aérodynamiques qui ont affecté les précédentes mesures et dont les présentes se sont affranchies. Des résultats concernant les RD des ions D3+ et HCO+ sont également présentés.

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Experimental studies of Dissociative Recombination of H3+, KrH+ and XeH+

A. Le Padellec, S. Laubé, C. Rebrion - Rowe, O. Sidko, J.C. Gomet and B. Rowe 

Nous présentons les vitesses de réaction à 300 K pour les recombinaisons dissociatives des ions H3+, KrH+ et XeH+. Ces données ont été obtenues par la méthode FALP-MS.

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Dissociative recombination of 3HeH+ : comparison of spectra obtained with 100, 10 and 1 meV temperature electron beams 

A Al-Khalili, H Danared, M Larsson, A Le Padellec, R Peverall, S Rosén, J Semaniak, M af Ugglas, L Vikor and W.J van der Zande 

L’anneau de stockage CRYRING situé à l’institut Manne Siegbahn -Université de Stockholm-, a été utilisé pour étudier la recombinaison dissociative de l’ion 3HeH+. Le nouveau faisceau électronique est obtenu par expansion adiabatique des électrons dans un champ magnétique produit par un électro-aimant supraconducteur. Le facteur d’expansion à partir de la cathode est de cent, ce qui donne une température transverse du faisceau de 1 meV. Ceci permet l’observation de nouvelles structures résonantes dans les sections efficaces de recombinaison dissociative.

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Absolute High-Resolution Rate Coefficients for Dissociative Recombination of Electrons with HD+: Comparison of Results from Three Heavy Ion Storage Rings 

A. Al-Khalili, S. Rosen, H. Danared, A. M. Derkatch, A. Källberg, M. Larsson, A Le Padellec, A. Neau, J. Semaniak, R. Thomas, M. af Ugglas, L. Vikor, W. Zong, W.J. van der Zande, X. Urbain, M.J. Jensen, R.C. Bilodeau, O. Heber, H.B. Pedersen, C.P. Safvan, L. Andersen, M. Lange, J. Levin, G. Gwinner, L. Knoll, H. Kreckel, M. Scheffel, D. Schwalm, R. Wester, A. Wolf and D. Zajfman 

Nous présentons des données expérimentales provenant de trois anneaux de stockage différents, dans le but d’évaluer la fiabilité de cette technique lorsqu’il s’agit de mesurer des coefficients absolus pour le processus de recombinaison dissociative. Les trois anneaux ont permis l’étude de l’ion HD+ entre 0 et 50 eV, avec une forte densité de points expérimentaux. Cette molécule a été choisie pour les raisons suivantes. Les ions HD+ se relaxent vibrationellement en moins d’une seconde, valeur bien inférieure au temps de stockage pour les différentes expériences. De plus, l’ion HD+ présente des résonances étroites à basse énergie ainsi qu’un maximum du coefficient de DR à haute énergie (approxi 9 eV). Ce maximum affecte l’analyse des données à basse énergie. Ces structures sont bien reproduites, malgré les différentes résolutions en énergie des différents anneaux. Les sections efficaces relatives sont en accord à 10 % près, ceci sur l’ensemble de la gamme en énergie. Les sections efficaces absolues sont elles en accord à 20 % près. L’erreur est principalement due aux incertitudes quant aux mesures absolues de courant, ainsi qu’aux différences de géométrie des régions d’interaction. Des coefficients thermiques absolus sont également présentés.

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Storage ring measurements of the dissociative recombination and excitation of the cyanogen ion CN+(X1+ and a3, v = 0) 

A Le Padellec, J.B.A Mitchell, A Al-Khalili, H Danared, A Källberg, Å Larson, S Rosén, M af Ugglas, L Vikor and, M Larsson 

Les sections efficaces absolues ainsi que les constantes de vitesse ont été mesurées pour la recombinaison dissociative des ions CN+(X1+ et a3, v = 0) avec des électrons, en utilisant l’anneau de stockage CRYRING de l’université de Stockholm. L’état a3, qui se situe 0,08 eV au dessus de l’état fondamental X1+, peuple très certainement le faisceau d’ions injecté dans l’anneau, du fait qu’il ait un long temps de vie radiatif. Sur la gamme d’énergie 1 meV - 3 eV, deux dépendances en énergie ont été mises en évidence pour les sections efficaces, soient E-1,05 en dessous de 0,1 eV et E-1,41 au dessus de 0,4 eV. De plus, la région en énergie 0,1 - 0,3 eV présente une structure résonante. Les rapports de branchement ont été déterminés en utilisant un détecteur sensible en position. Les constantes de vitesse sont déduites des mesures et l’efficacité de la recombinaison dissociative est trouvée typique de celle d’un ion diatomique (3,4 x 10-7 cm3s-1 à température ambiante). Les sections efficaces d’excitation dissociative, dont l’amplitude est exceptionnellement importante, sont également présentées. Ceci peut s’expliquer par la forte densité de courbes de potentiel de l’ion CN+ pour des énergies de collision moyennes (< 10 eV).

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Dissociative recombination and excitation of N2+ : cross sections and product branching ratios 

J.R Peterson, A Le Padellec, H Danared, G.H Dunn, M Larsson, A Larson,, R Peverall, C Strömholm, S Rosén, M af Ugglas and W.J van der Zande 

Les coefficients de vitesse et sections efficaces absolus ont été déterminés pour les processus d’excitation et de recombinaison dissociatives de l’ion N2+ dans la gamme d’énergies relatives 10 meV - 30 eV. L’anneau de stockage CRYRING a été utilisé simultanément avec une technique d’imagerie basée sur un détecteur sensible en position et en temps. La distribution vibrationnelle du faisceau d’ions a pu être déterminée ainsi que les rapports de branchement à 0 eV pour la RD. Une source d’ions à cathode creuse a permis de minimiser l’excitation vibrationnelle du faisceau ; une source plus traditionnelle a également été utilisée. Les résultats principaux sont les suivants. Une loi de variation en température du coefficient de vitesse de RD est donnée par la relation 1,75 (± 0,09) 10-7 (Te/300)-0,30, pour le faisceau d’ions (46% v = 0, 27% v = 1). Ces coefficients de RD semblent très peu sensibles au niveau vibrationnel de l’ion recombinant. A une énergie relative de 0eV, des rapports de branchement de 0,37 (8), 0,11 (6) et 0,52 (4) ont été mesurés pour les limites N(4S) + N(2D), N(2P) + N(4S), N(2D) + N(2D), respectivement. Les sections efficaces de RD ne présentent pas de pic à haute énergie comme cela est le cas pour des systèmes moléculaires plus légers. Le signal d’excitation dissociative débute légèrement au dessus du seuil de dissociation pour atteindre un maximum autour de 25 eV. A partir des données sur cette excitation et d’autres provenant de la littérature, des informations sur l’ionisation dissociative ont pu être obtenues pour N2+. Enfin, une comparaison avec les mesures précédentes faites sur la RD est présentée.

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Absolute cross sections and final state distributions for Dissociative Recombination and Excitation of CO+(v = 0) using an ion storage ring 

S Rosén, R Peverall, M Larsson, A Le Padellec, J Semaniak, Å Larson, C Strömholm, W Van der Zande, H Danaredand G.H Dunn 

Les coefficients de vitesse et sections efficaces absolus ont été déterminés pour la recombinaison dissociative des ions CO+ avec des électrons, dans la gamme d’énergie relative 0,1 meV - 54 meV. Nous avons trouvé des valeurs de 5 10-12 cm2 à 0,1 meV et 10-15 cm2 à 1 eV, avec une dépendance en énergie en 1 / E. Les rapports de branchement des différents canaux exothermiques ont été déterminés grâce à un détecteur sensible en position et en temps. A 0 eV, le canal prédominant est celui pour lequel les deux fragments sont produits dans l’état électronique fondamental (76 %). A plus haute énergie, ce canal contribue de moins en moins, tandis qu’un nouveau canal O(1D) + C(1D) s’ouvre et le rapport de branchement pour O(3P) + C(1D) augmente. Les sections efficaces pour l’excitation dissociative de CO+ ont également été mesurées. Les coefficients de vitesse de RD ont été extraits et comparés avec les données déjà existantes dans la littérature. Certaines courbes de potentiel impliquées dans la RD ont été identifiées qui proviennent de calculs théoriques ainsi que de données spectroscopiques ; elles révèlent une disparité et une pauvreté de nos connaissances en ce domaine.

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Dissociative Recombination and Excitation of O2+ : Cross Sections, Product Yields and Implications for studies of ionospheric airglows 

R Peverall, S Rosén, J R Peterson, M Larsson, A Al-Khalili, L Vikor, J Semaniak, R Bobbenkamp, A Le Padellec, and W.J van der Zande 

La recombinaison dissociative de l’ion O2+ dans son état électronique et vibrationnel fondamental a été examinée en détail sur la gamme d’énergie 1 meV - 3 eV. Les vitesses de recombinaison obtenues à partir de la mesure des sections efficaces absolues, donnent a(Te) = 2,4 x 10-7 (300/Te)0,70±0,01 cm3s-1 pour T > 200K. Les sections efficaces d’excitation dissociative ne présentent pas de structures résonantes, et augmentent de zéro au seuil (situé à 6,8 eV) à 3 x 10-16cm2 autour de 15 eV. Tous les rapports de branchement de recombinaison dissociative vers les différentes limites, combinaisons des états atomiques de l’oxygène, ont été déterminés sur la gamme 0 - 120 meV. De très fortes variations pour le rendement quantique de l’état O(1S) sont observées autour de 0 eV ; en conséquence, ce rendement O(1S) est très dépendant de la température électronique. Cela a des implications importantes pour notre compréhension de la décharge verte dans la haute atmosphère. Un rendement de 1,15 ± 0,05 a été trouvé pour l’état O(1D), qui est très indépendant de la température électronique. Enfin, il est à noter que les observations faites sur les décharges d’oxygène au dessus de 200 K à l’aide des fusées, ne peuvent pas être complètement expliquées par les présents résultats.

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Isotope and electric field effects in dissociative recombination of D3+

M Larsson, H Danared, A Larson, A Le Padellec, J.R Peterson, S Rosén, J Semaniak and C Strömholm 

Les sections efficaces de recombinaison dissociative pour l’ion D3+ vibrationnellement froid ont été mesurées à l’aide de l’anneau de stockage CRYRING. A température ambiante, un coefficient de vitesse de 2,7 10-8 cm3s-1 a été extrait, soit une valeur 4,3 fois plus faible que celle pour H3+, ion également étudié avec CRYRING. Un champ électrique de 30 Vcm-1 a été appliqué dans la région d’interaction électron-ion et aucun effet notable n’a été observé sur la recombinaison dissociative. Ceci suggère que les sections efficaces mesurées par CRYRING pour H3+ et ses isotopomères seront directement comparables avec les résultats théoriques lorsque ces derniers seront disponibles.

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A Storage Ring study of the dissociative excitation and recombination of D3+

A Le Padellec, M Larsson, H Danared, A Larson, J.R Peterson, S Rosén, J Semaniak and C Strömholm 

Les processus d’excitation et de recombinaison dissociative de l’ion D3+ ont été étudiés à l’aide de CRYRING, de l’institut Manne Siegbahn, Université de Stockholm. Les sections efficaces mesurées pour la recombinaison dissociative ont permis d’extraire un coefficient de 2,7 10-8 cm3s-1 à température ambiante. C’est une valeur quatre plus faible que celle pour H3+, ion précédemment étudié avec CRYRING. L’excitation dissociative conduisant aux canaux D et 2D (D+D ou D2) a été étudiée. Le canal 2D est ouvert à des énergies en dessous du seuil, ce qui indique que l’excitation dissociative a lieu via des états résonants auto-ionisants. Aucun effet n’a été observé sur les sections efficaces de recombinaison dissociative lorsqu’un champ électrique de 30 Vcm-1 a été appliqué dans la région d’interaction.

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Dissociative recombination and excitation of CH5+: absolute cross sections and branching fractions 

J Semaniak, Å Larson, A Le Padellec, C Strömholm, M Larsson, S Rosén,, R Peverall, H Danared, N Djuric, G.H Dunn and S Datz 

L’anneau de stockage CRYRING a été utilisé pour mesurer les sections efficaces absolues d’excitation et recombinaison dissociative pour des énergies relatives inférieures à 50 eV. Les coefficients de vitesse qui ont été extraits sont en accord avec ceux provenant de l’expérience en faisceaux simple passage, mais sont plus faibles que ceux obtenus à l’aide des techniques de post-décharge en écoulement -d’un facteur trois-. Une structure résonante a été trouvée dans les sections efficaces de RD à environ 9 eV. Nous avons déterminé les rapports de branchement pour la RD de l’ion CH5+ en dessous de 0,2 eV. Ces rapports sont dominés par la dissociation en trois fragments CH3 + 2H et CH2 + H2 + H, soit 0,7 et 0,2 respectivement ; il en résulte que le méthane est un produit minoritaire de la RD. Les sections efficaces absolues ainsi que les rapports de branchement que nous avons mesurés, vont avoir des conséquences importantes pour les modélisations de nuages interstellaires denses, ainsi que pour l’abondance des espèces CH2, CH3 et CH4 dans ces milieux.

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Dissociative recombination and excitation of CH2+

Å Larson, A Le Padellec, J Semaniak, C Strömholm, M Larsson, S Rosén, R Peverall, H Danared, N Djuric, G.H Dunn and S Datz 

Les sections efficaces absolues et rapports de branchement pour la recombinaison dissociative de l’ion CH2+ avec des électrons ont été mesurés à l’aide de l’anneau de stockage CRYRING. Contrairement à ce qu’y était préalablement admis, la recombinaison de l’ion CH2+ est dominée par la dissociation à trois corps C + H + H (63 %) tandis que les canaux CH + H et C + H2 ont des rapports de branchement respectivement de 25 et 12 %. Le coefficient de vitesse à 300 K est 6,4 10-7 cm3s-1 ce qui constitue une valeur plus forte que celle utilisée pour la modélisation des nuages moléculaires denses, soit d’un facteur 2,5. Les productions faible du radical CH ainsi que forte d’atomes de Carbone énergétiques peuvent être des facteurs favorables pour expliquer la forte abondance de l’ion CH+ dans le milieu interstellaire, dans le cadre du modèle des “turbulences”. Les sections efficaces d’excitation dissociative ont été également mesurées et sont en bon accord avec des résultats récents due à une expérience en faisceaux croisés.

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Branching fractions in dissociative recombination of the NH4+ and NH2+ molecular ions 

L Vikor, A Al-Khalili, H Danared, N Djuric, G.H Dunn, M Larsson, A Le Padellec, S Rosén and M af Ugglas 

Les rapports de branchement pour la recombinaison dissociative des ions moléculaires NH4+ et NH2+ ont été mesurés à l’aide de l’anneau de stockage CRYRING. Nous avons déterminé ces rapports pour NH4+ à des énergies de collision de 0 et 2 meV, et pour NH2+ à 0 meV. La recombinaison dissociative de l’ion NH4+ est dominée par le canal de dissociation à deux fragments produisant de l’ammoniac (NH3). Ainsi à 0 eV, un rapport de branchement de 0,69 ± 0,03 a été mesuré pour NH3 + H, ainsi que 0,10 ± 0,02 et 0,21 ± 0,03 pour les canaux NH2 + H2 et NH2 + 2H, respectivement. Des valeurs identiques à celles trouvées pour 0 meV ont été mesurées 2 meV. Pour l’ion NH2+, des rapports de branchement de 0,66 ± 0,01 et 0,34 ± 0,02 ont été mesurés pour les canaux N + H + H et NH + H et aucun flux dissociatif n’a été mis en évidence pour le canal N + H2. Les recombinaisons dissociatives des ions NH4+ et NH2+ sont des sources importantes de fragments neutres qui ont été détectés dans les nuages interstellaires (NH3, NH2 et NH) et les rapports de branchement mesurés auront certainement des implications importantes dans la modélisation de ces nuages. Nous présentons également les sections efficaces relatives pour la recombinaison des mêmes ions pour des énergies relatives inférieures à 60 eV.

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Branching fractions in dissociative recombination of NH4+ and NH2+ molecular ions 

L Vikor, A Al-Khalili, H Danared, N Djuric, G.H Dunn, M Larsson, A Le Padellec, S Rosén and M af Ugglas 

Cette brève revue concerne la mesure des rapports de branchement pour le processus de recombinaison dissociative des ions NH4+ et NH2+.

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Recombination of Simple Molecular Ions Studied in Storage Ring – Dissociative Recombination of H2O+

S Rosén, A Derkatch, J Semaniak, A Neau, A Al-Khalili, A Le Padellec, L Vikor, H Danared, M af Ugglas, R Thomas and M Larsson 

La recombinaison dissociative des ions H2O+ vibrationellement relaxés avec des électrons a été étudiée avec l’anneau de stockage CRYRING. Des sections efficaces absolues ont été mesurées dans la gamme d’énergie de collision 0 eV - 30 eV. La dépendance en énergie des sections efficaces en dessous de 0,1 eV est beaucoup plus forte que celle en E-1 qui prévaut lorsque le mécanisme direct de recombinaison domine. Nous attribuons les structures résonantes présentes à 4 et 11 eV, à la capture électronique vers des états de Rydberg qui convergent vers des états ioniques électroniquement excités. Les rapports de branchement complets pour les canaux dissociatifs ont été mesurés pour une énergie de collision de 0 eV. En outre, le processus de dissociation est dominé par la fragmentation à trois corps H + H + O, et le rapport de branchement correspondant est 0,71.

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Dissociative Recombination of D3O+ and H3O+ : absolute cross sections and branching ratios 

A Neau, A Al-Khalili, S Rosén, J Semaniak, A Le Padellec, A. M Derkatch, W Shi, L Vikor, M Larsson, R Thomas, M Nagard, K Andersson, H Danared and M af Ugglas 

La recombinaison dissociative des ions polyatomiques D3O+ et H3O+ a été mesurée à l’aide de l’anneau de stockage CRYRING, au laboratoire Manne Siegbahn, Stockholm. Les sections efficaces absolues ont été déterminées pour D3O+ sur la gamme d’énergie relative 0,001 – 0,25 eV et entre 0,001 – 28 eV pour H3O+. Ces sections efficaces sont grandes (7,3 10-13 et 3,3 10-12 cm2 respectivement pour D3O+ et H3O+ à 0,001 eV) et présentent une dépendance E-1 à basse énergie. Une résonance a été mise en évidence autour de 11 eV pour H3O+. Cette dépendance en énergie a été également observée par Mul et al pour H3O+ et D3O+ à l’aide d’une technique de faisceaux confluents simple passage, et par Vejby- Christensen et al à l’aide de l’anneau de stockage ASTRID au Danemark, ces derniers ayant mesuré les sections efficaces relatives pour H3O+ présentant la même structure résonante. Nos mesures absolues sont en assez bon accord avec celles de Mul et al qui doivent être divisées par 2 (Mitchell communication privée), ainsi qu’avec celles d’Heppner et al, toujours pour H3O+. Les coefficients de vitesse sont déduits des mesures de section efficace sur une gamme de température 50 – 30000 K, avec des valeurs de 6,3 10-7 et 3,3 10-7 cm3s-1, respectivement pour H3O+ et D3O+ à 300 K. Les rapports de branchement complets pour tous les canaux exothermiques ont été déterminés pour D3O+ et H3O+ en utilisant une grille de transmission connue et placée devant un détecteur à barrière de surface, respectivement pour la gamme d’énergie 0 – 0,005 eV et à 0 eV. Aucun effet isotopique n’a pu être déterminé, aux incertitudes expérimentales près. Le canal à trois fragments représente 67 a 70 % des dissociations tandis que l’eau et l’eau lourde ne représente que 18 - 17 %, et la production d’atomes d’oxygène est négligeable. Bien que l’observation quant à la dominance du canal à trois fragments soit en bon accord avec Vejby- Christensen et al pour H3O+, des différences ont été observées et sont discutées.

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Dissociative recombination of H3O+ and D3O+: absolute cross sections and branching ratios

A. Neau, A. Le Padellec, A. Al-Khalili, A.M. Derkatch, S. Rosen, W. Shi, L. Vikor, M. Larsson, J. Semaniak, R. Thomas, H. Danared, M. af Ugglas and M. Någård

Ce papier décrit des résultats obtenus à l'aide de l'anneau de stockage CRYRING sur les sections efficaces absolues et rapports de branchement de la recombinaison dissociative d'un électron avec les ions H3O+ et D3O+. Ces données sont de grande importance pour les milieux interstellaires, les comètes, les ionosphères planétaires ou les régions ionisées de la haute atmosphère terrestre.

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Branching ratios in Dissociative Recombination measured in a storage ring 

L Vikor, A Al-Khalili, H Danared, N Djuric, G.H Dunn, M Larsson, A Le Padellec, S Rosén and M af Ugglas 

Cette brève revue concerne la mesure des rapports de branchement pour le processus de recombinaison dissociative d’ions polyatomiques, obtenus à l’aide d’un anneau de stockage. Les principaux avantages de cette technique sont également décrits.

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Resonant ion pair formation in electron collisions with ground state molecular ions 

W. Zong, G. H. Dunn, N. Djuric, M. Larsson, A. Al-Khalili, A. Neau, A. M. Derkatch, L. Vikor, W. Shi, A. Le Padellec, S. Rosén, H. Danared, and M. af Ugglas

Pour la première fois, la production résonante en paire d’ions à partir de collisions entre électrons et ions diatomiques dans leur état fondamental (RIP) a été observée et les sections efficaces ont été mesurées. Celle pour HD+ est caractérisée par un seuil abrupte à 1,9 eV et quatorze pics sont résolus dans la gamme d’énergie 0 - 14 eV. Des processus de capture et stabilisation «standards» peuvent expliquer certains de ces pics, tandis que d’autres semblent présenter des anomalies qui nous ont conduit à émettre d’autres hypothèses. Les données concernant HF+ présentent des structures qui peuvent être corrélées avec celles observées pour la photoionisation de HF ainsi que pour la recombinaison dissociative de l’ion correspondant avec des électrons. Les expériences concernant OH+ ne mettent pas en évidence un processus RIP suffisamment efficace pour être mesuré.

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Resonant ion pair formation in electron collisions with HD+ and OH+

A.Larson, N. Djuric, W. Zong, C.H. Green, A.E. Orel, A. Al-Khalili, A.M. Derkatch, A. Le Padellec, A. Neau, S. Rosén, W. Shi, L. Vikor, H. Danared, M. af Ugglas, M. Larsson and G.H. Dunn 

La production résonante en paire d’ions à partir de collisions entre électrons et ions diatomiques vibrationnellement relaxés (RIP) a été étudiée pour HD+ et OH+. La section efficace pour HD+, d’amplitude 3 10-19 cm2, est caractérisée par un seuil et quatorze pics sont résolus dans la gamme d’énergie 0 - 16 eV. Une étude théorique révèle que les structures observées sont principalement dues à une interférence quantique dans la stabilisation dissociative des molécules neutres intermédiaires formées lors de la capture électronique. Les expériences concernant OH+ montrent que la section efficace pour le canal H+ + O- est inférieure à 10-21 cm2 à 6 et 12 eV.

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Resonant ion pair formation in the recombination of NO+ with electrons: cross section determination

A. Le Padellec, N. Djuric, A. Al-Khalili, H. Danared, A.M. Derkatch, A. Neau, D.B. Popovic, S. Rosén, J. Semaniak, R. Thomas, M. af Ugglas, W. Zong, and M. Larsson 

La formation résonante en paire d’ions résultant du processus collisionnel d’ions NO+ avec des électrons a été étudiée à l’aide de l’anneau de stockage CRYRING basé à l’institut Manne Siegbahn de l’Université de Stockholm. Les sections efficaces totales ont été mesurées pour la formation de la paire N+ + O- dans la gamme d’énergie 10-15 eV et les résultats sont comparés à ceux obtenus pour la même paire d’ions mais produits par photoionisation. Un pic est observé à 12,5 eV, avec une magnitude de 8,5 x 10-19 cm2. En outre, un petit modèle a été développé pour extraire les sections efficaces du processus inverse: l’association ionisante.

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Resonant ion pair formation and dissociative recombination in electron collisions with ground state HF+ ions 

N. Djuric, G. Dunn, A. Al-Khalili, A. M. Derkatch, A Neau, S. Rosen, W. Shi, L. Vikor, W. Zong, M. Larsson, A. Le Padellec,, H. Danared and M. af Ugglas 

Les coefficients thermiques et les sections efficaces absolues ont été mesurés entre 0,1 meV et 1 eV et sont donnés pour la formation résonante en paire d’ions ainsi que pour le processus de recombinaison dissociative. L’anneau de stockage CRYRING basé à Stockholm a été utilisé pour ces mesures. De façon assez surprenante, la RD de l’ion HF+ est substantiellement plus lente que celle généralement observée pour les ions diatomiques. La recombinaison suit la classique dépendance énergétique en 1 / E caractéristique du processus direct mais les sections efficaces présentes des structures résonantes dues au processus dit « indirect ». Ces sections efficaces ne présentent pas de seuil. Le rapport entre sections efficaces RIP et RD est d’environ 0,25 à 1 meV mais ce rapport varie en fonction de l’énergie dans le centre de masse. En outre, la compétition due au processus RIP est beaucoup plus intense que celle observée jusqu’à présent sur d’autres systèmes moléculaires. L’ion HF+ est unique dans la mesure où l’affinité électronique du fluor, l’énergie de liaison de l’ion HF+ et l’énergie de la paire atomique [H(n=2) + F(2P 3/2)] sont identiques à des quanta de rotation près. Le processus résonant en paire d’ions e + HF+ H+ + F-  présente des similarités avec le processus photonique hu + HF H+ + F- et nous procédons à la comparaison. Nous avons également déduit les coefficients thermiques et  nous les avons discutés.

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Ionic fragment production in dissociative electron-molecular ion collisions 

N. Djuric, W. Zong, C. H. Greene, G. H. Dunn, A. Al Khalili, H. Danared, A. M. Derkatch, M. Larsson, A. Le Padellec, A. Neau, S. Rosén, W. Shi, L. Vikor et M. Af Ugglas 

L’étude des collisions dissociatives d’ions moléculaires avec des électrons a été dominée pendant des décennies par l’étude du processus de recombinaison dissociative. L’excitation et ionisation dissociatives, ainsi la formation de paires d’ions, ont été beaucoup moins étudiées et ceci constitue le sujet du présent article. La discussion est orientée sur les résultats expérimentaux obtenus ces dernières années en utilisant deux approches expérimentales différentes. A l’institut JILA, les fragments légers (D+ et D2+) provenant de la dissociation d’ions moléculaires hétéronucléaires par impact électronique, ont été détectés. Dans les expériences en anneau de stockage à Stockholm (CRYRING), la détection de fragments neutres lourds est utilisée pour les mesures d’excitation dissociative tandis que la détection des fragments chargés négativement est utilisée pour les mesures concernant la formation résonante en paires d’ions.

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Electron Impact Single Detachment on the F- ions using the heavy ion storage ring CRYRING: cross section determination 

K. Andersson, D. Hanstorp, A. Neau, S. Rosén, H.T. Schmidt, R. Thomas, M. Larsson, J. Semaniak, F. Österdahl, H. Danared, A. Källberg and A Le Padellec 

Le détachement simple par impact électronique sur l’anion F- a été étudié à l’aide de l’anneau de stockage CRYRING, basé à l’institut Manne Siegbahn à Stockholm-Suède. Les ions F- stockés dans l’anneau ont été mis en confluence avec des électrons dans une de ses sections. Les atomes neutres F, produits par le processus sus-nommé, ont été détectés 3,5 m en aval de la région d’interaction, à l’aide du détecteur à barrière de surface situé dans l’axe. Le seuil du processus de détachement se situe autour de 7,6 eV, soit environ deux fois l’énergie de liaison de l’anion. Les sections efficaces croissent lentement suivant le modèle de Thomson jusqu’à environ 55 eV, pour atteindre un maximum autour de 1,6 10-16cm2. A plus haute énergie, nous avons observé une lente décroissante des sections efficaces, ce qui est conforme aux prédictions du formalisme de Bethe-Born. Cette expérience démontre que l’anneau CRYRING peut être mis à profit pour l’étude d’anions et de ce fait, plusieurs expériences sont prévues pour le futur.

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Electron scattering on CN-

A. Le Padellec, K. Andersson, D. Hanstorp, F. Hellberg, M. Larsson, A. Neau, S. Rosén, H.T. Schmidt, R. Thomas, J. Semaniak, D. J. Pegg, F. Österdahl, H. Danared and A. Källberg

Nous présentons les résultats d’une étude expérimentale dans laquelle nous avons collisionné des ions CN- avec des électrons sur une gamme d’énergie 0 - 60 eV. L’expérience a été effectuée à l’aide de l’anneau CRYRING basé à l’Université de Stockholm en Suède. Les ions étaient stockés puis mis en confluence avec un faisceau monoénergétique d’électrons, ces derniers étant guidés par un fort champ magnétique. Les fragments neutres et chargés positivement étaient détectés à l’aide de détecteur à barrière de surface. Nous avons trouvé que le détachement pur domine complètement les différents processus et en particulier que ceux qui impliquent la rupture de la liaison moléculaire. Le seuil de détachement est trouvé aux environs de 7 eV. Les sections efficaces partent de 0 pour atteindre un maximum autour de 5 x 10-16 cm2 juste en dessous de 30 eV, et restent globalement constantes au delà. Nous avons pris un soin spécial à étudier la région autour du seuil dans l’espoir de trouver une structure résonante, signature du dianion CN 2-. Malheureusement, la statistique de notre expérience ne nous permet pas de conclure dans un sens ou dans l’autre.

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Electron Impact Detachment and Dissociation on C4- anions in the heavy ion storage ring CRYRING 

A. Le Padellec, D. Pegg, F. Rabilloud, A. Neau, F. Hellberg, R. Thomas, H.T. Schmidt, M. Larsson, K. Andersson, H. Danared, A. Källberg and D. Hanstorp 

L’anneau de stockage CRYRING a été utilisé pour étudier les collisions réactives entre l’ion négatif C4- et les électrons. Les sections efficaces totales de production des fragments neutres C4, C3, C2 et C ont été mesurées. La technique de la grille a été utilisée pour différentier les quatre canaux qui contribuent à la production totale des neutres C4. Plus précisément, les sections efficaces ont été mesurées pour le pur détachement électronique conduisant à la production de C4, ainsi que pour le détachement plus dissociation conduisant à la production de C3 + C, 2C2 et C2 + 2C. Nous avons trouvé que le pur détachement domine très largement sur les processus de fragmentation, incluant ceux qui mélangent la production de neutres et d’espèces chargées. Le seuil pour le détachement pur se situe autour de 6 eV. Une structure résonante est observée dans la région du seuil que nous attribuons à l’ion doublement chargé C4 2- de très courte durée de vie.

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The metastable fragmentation of silver bromide clusters 

F. Rabilloud, A. Le Padellec, P. Labastie, J.-M. L’Hermite and F. Spiegelmann

Il s’agit d’une brève revue des résultats expérimentaux et théoriques obtenus récemment à Toulouse et concernant les agrégats d’AgBr du point de vue de leur fragmentation.

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Electric dipole moments and polarizabilities of single excess electron sodium fluoride clusters: Experiment and theory

D Rayane, I Compagnon, R Antoine, M Broyer, P Dugourd, P Labastie, J-M L’Hermite, A Le Padellec, G Durand, F Calvo, F Spiegelman and A.R Allouche
Dans cet article, nous présentons la première mesure de la susceptibilité dipolaire électrique d'agrégats à un électron excédentaire NanFn-1. Les polarisabilités électroniques statiques et dipôles électriques permanents de ces agrégats ont été calculés à l'aide d'un modèle à un électron. Les valeurs expérimentales des susceptibilités sont clairement liées aux valeurs calculées des dipôles permanents. L'évolution en taille des dipôles permanents est interprétée en terme d'interaction entre le réseau et les propriétés électroniques. Cette étude fait apparaître que la réponse de l'agrégat  à un champ électrique ne peut pas être entièrement comprise avec uniquement les structures calculées à l'équilibre, et que le couplage entre le dipôle permanent et le mouvement vibronic de l'agrégat doit également être pris en compte.

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Merged beam study of the associative ionisation (C+, N+ and O+) + O-

T Nzeyimana, E.A Naji, X Urbain and A Le Padellec 

Les sections efficaces totales ont été mesurées pour l'ionisation associative des systèmes C+ + O-, N+ + O- et O+ + O-, à l'aide d'un équipement  en faisceaux confluents opérant à quelques keV. Ces mesures originales seront utiles à la compréhension d'objets astrophysiques ou de plasmas artificiels (flammes et plasma de marquage). Ces sections efficaces sont particulièrement grandes quelque soit le système, étant dans la gamme des 10-14 cm2 aux énergies thermiques. En revanche, leur comportement en fonction de l'énergie varie d'un système à l'autre, est caractérisé par une loi de Wigner à basses énergies, ainsi que par une chute rapide à plus haute énergie due à des compétitions avec des processus ionisants non associatifs.

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Studies of electron collisions with CN+, CN- and HCN+/HNC+

A. Le Padellec

Nous avons utilisé deux machines distinctes en faisceaux confluents, MEIBE et CRYRING. Les sections efficaces absolues pour la recombinaison dissociative des ions CN+(X1+ et 3, v = 0) ainsi que les rapports de branchement sont présentés. En outre, le même processus a été étudié pour une composition isomérique HCN+/HNC+. Si cette composition a été préalablement étudiée, nous sommes également parvenus à isoler l'ion HNC+. Les 2 mesures correspondantes présentent des différences importantes, et le processus de recombinaison est beaucoup plus efficace pour HCN+ que pour HNC+, à une énergie donnée. Des collisions d'électrons sur des ions CN-(X1+, v = 0,1) ont été également induites. Le détachement pur domine très largement sur tout autre canal de fragmentation. La courbe des sections efficaces croît du seuil situé à environ 7 eV, jusqu'à un plateau.

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Merged beam studies of the associative ionization process

A. Le Padellec, X. Urbain, T. Nzeyimana and E.A. Naji

Le monoxyde de Carbone a été détecté dans le spectre en émission de la supernovae 1987A, et cela a été également probablement le cas de l'ion CO+. L'association radiative a été prise en compte pour la production de CO+, selon C+ + O, mais pas l'association ionisante à partir des réactants C+ + O-. Bertrand et Van Tiggelen considèrent le processus N(2D, 2P) + O(3P) NO+ + e comme la source la plus importante d'ions monoxyde d'azote dans les flammes brûlant à l'ammoniaque ou à base du mélange hydrogène oxygène azote. L'ionisation associative à partir des réactants chargés N+ + O- n'est pas considérée dans ces milieux. L'ion hydroxyle OH+ a été détecté dans les nuages interstellaires où sa destruction conduit à la production de H3O+, ainsi que dans les comètes ou les atmosphères planétaires. Il est important d'identifier les mécanismes de formation de cet ion radicalaire, et parmi eux, de caractériser celui d'ionisation associative. Le but de cette étude est de fournir les sections efficaces pour l'association de réactants chargés conduisant à la production des ions CO+, NO+, O2+ et OD+.

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Electron collisions on C4- : detachment process and resonant structure 

A. Le Padellec, F. Rabilloud, D. Pegg, K. Andersson, D. Hanstorp, A. Neau, M. Larsson, F. Hellberg and R. Thomas 

Une connaissance approfondie de la spectroscopie des chaînes carbonées est de grande importance en astrophysique. Il y a vingt ans, Douglas suggérait que les espèces non-identifiées en absorption, responsables des quelques 150 bandes interstellaires, pouvaient être de longues chaînes carbonées. Plus récemment, Tulej et ses collaborateurs ont mesuré les spectres électroniques en phase gazeuse pour C7-, et ont trouvé une similitude entre 5 bandes étroites en absorption et 5 bandes interstellaires. L'anneau de stockage CRYRING a été utilisé pour étudier la collision entre un électron et un petit agrégat C4-. Nous avons en particulier mis à profit la technique de la grille pour séparer 4 canaux neutres parmi les 5 qui contribuent à la production totale 4C. Seules les sections efficaces pour le détachement simple seront présentées ici. Bien que le dianion C4 2- ait reçu très peu d'attention jusqu'à présent, une résonance bien définie a été observée dans la région du seuil des sections efficaces de détachement, et est associée au dianion.

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Electron scattering on negative ions in a storage ring 

K. Andersson, D. Hanstorp, A. Neau, S. Rosen, H. Schmidt, J. Semaniak, R. Thomas, F. Hellberg, M. Larsson, A. Le Padellec and D.J. Pegg 

Dans ce papier, nous présentons les résultats des expériences d'impact électronique réalisées avec l'anneau de stockage CRYRING situé à l'institut Manne Siegbahn à Stockholm. Nous avons étudié les sections efficaces pour les détachement simple, double et triple sur l'ion Cl-, dans la gamme d'énergie 0 - 100 eV. Nous avons également étudié le même type de processus pour l'ion C4-, sur une gamme plus restreinte de 0 à 30 eV. Les particules neutres provenant du détachement simple ont été détectées, et les différents rapports de branchement déterminés. En particulier, nous avons découvert une structure résonante dans les sections efficaces que nous attribuons à la formation de l'ion doublement chargé C4 2-.

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Relative cross sections for the Electron Impact Single Detachment on Li-

A. Le Padellec, G.F. Collins, H. Danared, A. Källberg, F. Hellberg, K. Andersson, D. Hanstorp and M. Larsson 

Le détachement simple de Li- par impact électronique a été étudié à l'aide de CRYRING situé à l'institut Manne Siegbahn à Stockholm (Suède). Les ions Li-, préalablement stockés dans l'anneau, ont été mis en interaction confluente avec un faisceau électronique de 1,4 cm de diamètre. Les atomes neutres produits par le processus étudié, ont été comptés sur un détecteur à barrière de surface. Les résultats sont les suivants. Les sections efficaces augmentent à partir du seuil de détachement situé à 1,4 eV, pour atteindre un maximum à environ 12 eV. Une diminution lente de ces sections est alors observée à plus haute énergie en conformité avec le formalisme de Bethe-Born.

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Electron-impact detachment of Cl-

K. Fritioff, D. Hanstorp, J. Sandström, A. Ehlerding, M. Larsson, G.F. Collins, D.J. Pegg, H. Danared, A Källberg and A. Le Padellec

Les détachements simple, double et triple de Cl- par impact électronique ont été étudiés sur une gamme d'énergie 0 - 95 eV. L'expérience a été effectuée à l'aide de l'anneau de stockage CRYRING de l'institut Manne Siegbahn. Les ions Cl-, produits dans une source à sputtering, ont été injectés dans l'anneau, puis accélérés à 2,7 MeV. Plus en aval, les ions ont été mis en confluence avec un faisceau d'électrons. Ces derniers ont deux rôles : celui de refroidir le faisceau d'ions et celui de participer à l'interaction. Les produits des trois types de détachement, Cl, Cl+ et Cl 2+, ont été détectés en aval de la région d'interaction, à l'aide de détecteurs à barrière de surface sensibles en énergie. Les sections efficaces pour les trois processus présentent de grandes similarités.

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Merged beam study of the associative ionisation O- + D+ / O+ + D- and C+ + D-

E.A Naji, T Nzeyimana, X Urbain and A Le Padellec

Les sections efficaces totales et absolues ont été mesurées pour l'ionisation associative O- + D+ /O+ + D- ainsi que C+ + D-, à l'aide d'un appareillage en faisceaux confluents. Ces études devraient permettre une meilleur compréhension de certains objets astrophysiques. Le degré d'excitation interne des réactants est discuté, et les structures apparaissant dans les différentes courbes de sections efficaces sont attribuées à des interférences entre l'ionisation associative et d'autres processus non-associatifs, tels que le détachement et l'ionisation multiple.

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Abstraction and insertion mechanisms in reactive collisions between H2+ or D2+ and O

E.M. Staicu-Casagrande, T. Nzeyimana, E.A Naji, N. de Ruette, B. Fabre, A. Le Padellec and X. Urbain

Des sections efficaces totales ont été mesurées pour l'association ionisante et l'ionisation réactive dans des collisions entre H2+ et  D2+ avec O-, ceci à l'aide d'un appareillage en faisceaux confluents opérant avec des faisceaux de quelques keV. L'amplitude des sections efficaces pour l'ionisation réactive est assez grande, de l'ordre de quelque 10-14 cm2 à 10 meV, et est environ dix fois celle pour le processus d'association ionisante. Le rapport d'efficacité de ces sections efficaces est décrit en terme de mécanismes d'insertion et d'abstraction, mécanismes importants dans le cas de collisions atome/diatome. Ces études devraient permettre une meilleur compréhension de certains objets astrophysiques, tels les comètes où l'ion H2O+ a été détecté.

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Relaxation of photoexcited Na3F

J.M. L’Hermite, V. Blanchet, A. Le Padellec, B. Lamory and P. Labastie

La présente communication a pour sujet la relaxation de l’agrégat Na3F. Le potentiel d’ionisation dont la mesure a été effectuée par des transitions à un photon, ainsi qu’une étude en photodéplétion dont le but était l’étude des états électroniques excités, nous ont conduit à la conclusion que l’isomère très majoritairement observé est la forme rhombus quasi-planaire, de symétrie C2v. Forts de ces précieuses informations, une expérience résolue en temps a alors été menée, dans laquelle un schéma pompe sonde a été appliqué, avec détection de l’ion Na3F+. Le signal pompe-sonde présente des oscillations reproductibles superposées à une décroissance exponentielle révélatrice de la destruction de l’état pompé, cette dernière ayant lieu en un temps caractéristique de l’ordre de la picoseconde.

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Vibrational relaxation of photoexcited Na3

V. Blanchet, J.M. L’Hermite, A. Le Padellec, B. Lamory and P. Labastie

Nous avons étudié la relaxation vibrationelle de Na3F au seuil par une technique de photoionisation résolue en temps. Parmi les deux isomères de Na3F, nous avons étudié les états électroniques de la symétrie C2v. Le signal pompe-sonde montre clairement des oscillations amorties dont la période est de 390 ± 8 fs, soit près de 2 fois la mesure effectuée sur le mode de « bending » de Na2F. Nous avons également mesuré le temps de relaxation de l’état électronique considéré, soit 1275 ± 50 fs.

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Relaxation de Na3F photoexcité

J.M. L’Hermite, V. Blanchet, A. Le Padellec and P. Labastie

La relaxation vibrationelle d’agrégats Na3F de configuration C2v a été étudiée par photoionisation résolue en temps. Nous observons des oscillations amorties, de période 390 ± 8 fs, et mesurons une durée de vie de l’état excité 11Bde 1275 ± 50 fs.

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Observation of an excited C4 2- ion

K. Fritioff, J. Sandström, P. Andersson, D. Hanstorp, F. Hellberg, R. Thomas, W. Geppert, M. Larsson, F. Osterdahl, G.F. Collins, A. Le Padellec, D.J. Pegg, N.D. Gibson, H. Danared and A. Källberg

Une structure, observée dans les sections efficaces de détachement simple par impact électronique sur des cibles de C4-, est attribuée à la formation suivie de la destruction de l'ion C4 2-. Ce dernier est énergétiquement instable, et se "stabilise" rapidement par double détachement. L'énergie de la résonance, ainsi que la largeur associée, valent respectivement 8,8 (5) eV et 1,4 (5) eV, et cette résonance se situe 1,5 (5) eV au dessus de l'état fondamental de l'espèce neutre. L'expérience a été menée en faisant rentrer en confluence un faisceau électronique monoénergétique et un faisceau ionique dans l'anneau de stockage CRYRING. Le canal de détachement a été étudié par détection des fragments neutres C4.

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Fragmentation of highly excited small neutral carbon clusters
G. Martinet, S. Diaz-Tendero, M. Chabot, K. Wohrer , S. Della Negra, F. Mezdari , H. Hamrita , P. Désesquelles, A. Le Padellec, D. Gardés, L. Lavergne, G. Lalu, X. Grave, J. F. Clavelin, P. A. Hervieux, M. Alcami and F. Martin

Nous présentons une étude combinée expérience/théorie qui concerne la fragmentation de petits agrégats Cn (n = 5; 7; 9) produits dans des collisions rapides entres des espèces monochargés Cn+ (v = 2,6 a.u.) avec des atomes d'hélium. Nous avons mesuré les rapports de branchement pour tous les canaux possibles de fragmentation. Des comparaisons avec des simulations Monte Carlo de type Metropolis basées sur des calculs de chimie quantique nous permettent de déterminer la distribution en énergie des agrégats excités juste après collision.

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Partial near threshold cross sections for the Associative Ionization to form CO+, NO+ and O2+
A. Le Padellec

Cette publication décrit un modèle basé sur le principe de bilan détaillé, modèle ensuite utilisé pour obtenir les sections efficaces au seuil pour les associations ionisantes C + O, N + O et O + O, avec des réactants dans diverses combinaisons d'excitation électronique. Quand cela était possible, des comparaisons entre les résultats obtenus et ceux d'autres travaux tant expérimentaux que théoriques ont été menées. Dans plusieurs cas, l'accord est excellent.

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Ionisation cross sections of small cationic carbon clusters in high energy collisions with helium atoms and stability of multiply charged species
F. Mezdari, K. Wohrer, M. Chabot, G. Martinet, S. Della Negra, P. Désesquelles and A. Le Padellec

Les sections efficaces d'ionisation simple, double, triple et quadruple de petits agrégats de carbone chargés positivement Cn+ ont été mesurées dans des collisions avec des atomes d'hélium à vitesse constante (2,6 unités atomiques). Les tailles des agrégats vont de n = 1 à n = 10 pour l'ionisation simple à l'ionisation triple, et de n = 5 à n = 10 pour la quadruple. La dépendance des sections efficaces avec la taille de l'agrégats est bien reproduite par le modèle collisionnel dit des atomes et électrons indépendants (IAE). Ceci étend le domaine d'application de ce simple modèle à des n plus élevés ainsi qu'à des degrés d'ionisation plus importants qu'antérieurement. Les rapports de branchement pour les agrégats multi-chargés Cnq+ (n = 3 -10, q = 2 - 3), intacts après 100 ns, ont été mesurés. Des agrégats de cette taille triplement chargés ont été observés pour la première fois. Les rapports de branchement pour les espèces doublement chargées et non-fragmentées sont interprétés sur la base des énergies internes calculées pour Cn ++ résultant de l'ionisation des agrégats Cn+, grâce au modèle IAE. Ceci nous a permis d'estimer le minimum d'énergie requise pour fragmenter ces agrégats Cn ++.

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Fragmentation of small carbon clusters
M. Chabot, F. Mezdari, G. Martinet, K. Wohrer-Béroff, S. Della Negra, P. Désesquelles, H. Hamrita, A. Le Padellec, L. Montagnon, S. Diaz-Tendero, M. Alcami, PA. Hervieux and F. Martin

Article de revue sur des travaux récents concernant des petits agrégats de carbone, et plus particulièrement la fragmentation des agrégats neutres, des monochargés Cn+ ainsi que des multichargés Cnq+ (q >= 2).

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Reactive collisions between CH+ and O-
A Le Padellec, E.M. Staicu-Casagrande, T. Nzeyimana, E.A Naji and X. Urbain

Les sections efficaces intégrales ont été mesurées pour deux processus réactifs provenant de l'association CH+ + O- : l'un conduisant à la formation de l'ion monoxyde de carbone CO+ via un mécanisme d'ionisation réactive, l'autre à celle du cation (iso)formyl HCO+ (HOC+) via le processus d'association ionisante. Ces catégories d'ions sont toutes présentes dans le milieu interstellaire, l'ion formyl étant particulièrement abondant dans les nuages denses. En supposant que l'anion O- est également présent dans le milieu interstellaire, l'efficacité des deux processus réactifs présentés ici, fait qu'ils doivent être inclus dans les modèles astrochimiques. Toutes les données présentées sont produites par un dispositif expérimental en faisceaux confluents développé à l'UCL en Belgique, et opérant avec des faisceaux dans le domaine du keV.

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Fragmentation of small neutral carbon clusters
S. Diaz-Tendero, G. Sanchez, M. Alcami , F. Martin, P. A. Hervieux, M. Chabot, G. Martinet, F. Mezdari, K. Wohrer-Béroff , S. Della Negra, H. Hamrita, A. Le Padellec and L. Montagnon

Dans cette communication, nous faisons état de travaux théoriques et expérimentaux pour comprendre la fragmentation de petits agrégats de carbone neutres. D'un point de vue théorique, la dynamique de dissociation des Cn est étudiée par un modèle statistique basé sur une approche Metropolis Monte-Carlo microcanonique. Dans ce modèle, plusieurs quantités structurales sont requises tant pour les agrégats parents que pour les fragments (géométries, énergies de dissociation, fréquences harmoniques…). Ces grandeurs ont été obtenues par des calculs ab-initio de chimie quantique pour Cn jusqu'à n = 9. D'un point de vue expérimental, un nouveau système de détection a été développé pour les fragments de grande vitesse, qui permet de quantifier totalement leur fragmentation. Des résultats originaux ont été obtenus qui concernent les rapports de branchement de la désexcitation des Cn (5 < n < 9) formés par capture électronique dans des collisions rapides Cn+ - He. Dans tous les cas de figure, l'accord théorie - expérience est raisonnablement bon si l'on suppose que les rapports de branchement théoriques doivent être convolués avec une distribution en énergie des Cn centrée autour de 10 eV.

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Charge Transfer in high velocity collisions Cn+ + He
M. Chabot, G. Martinet, F. Medzari, S. Diaz-Tendero, K. Béroff-Wohrer, P. Désesquelles, S. Della-Negra, H. Hamrita, A. Le Padellec, T. Tuna, M. Barat, M. Simon and I. Ismaïl

Des mesures de sections efficaces d'échange de charges dissociatif et non-dissociatif sont présentées pour des collisions à haute vitesse (v = 2,6 ua) entre des agrégats ioniques de carbone Cn+ (n = 2 - 10) et des atomes d'hélium ; leurs sommes apparaissent augmenter significativement avec n. Les mesures des rapports de branchement -pour tous les canaux de fragmentation des agrégats excités Cn- sont également présentées. Les rapports de branchement sommés et associés à un nombre donné de fragments émis (Nf = 1-3) présentent une alternance paire-impaire qui reflète une plus grande stabilité des espèces impaires. De l'analyse de ces rapports sommés dans le cadre du modèle statistique Monte Carlo microcanonique Metropolis, et connaissant la température des agrégats incidents, les distributions d'énergie déposée par le transfert de charge peuvent être déduites (n = 5 - 9). Ces distributions, similaires quelque soit n, présentent un maximum vers 4 / 5 eV et sont caractéristiques d'un fort pourcentage d'états super-excités situés au dessus du continuum.

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Electron spectroscopy in proton collisions with dry gas phase uracil base
P. Moretto-Capelle and A. Le Padellec

Nous avons étudié l'émission électronique dans des collisions entre protons et bases d'ARN sèche, i.e. l'uracile (C4H4N2O2), dans la gamme d'énergie 25 - 100 keV. La spectroscopie d'électrons a été effectuée à 35° par rapport à la direction du faisceau incident, et nous avons obtenu des valeurs absolues pour les sections efficaces doublement différentielles. Nos résultats montrent une émission préférentielle d'électrons de basse énergie qui sont responsables des dommages dans les milieux biologiques, via le processus d'attachement dissociatif. Les résultats expérimentaux sont comparés à des calculs basés sur la méthode "Classical Trajectory Monte-Carlo" (CTMC), et un bon accord est trouvé.

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Energetics and metastability of the adenine dication observed in proton to adenine collisions
P. Moretto-Capelle, A. Le Padellec, G. Brière, S. Massou and F. Franceries

Nous présentons une étude qui concerne la fragmentation corrélée de l'adénine doublement chargée, induite par collision avec un faisceau de protons de 100 keV. Nous sommes parvenus à élucider la dynamique de fragmentation pour différents canaux, et avons extrait les KER correspondants ainsi que les énergies d'activation, en combinant nos données expérimentales avec des calculs ab-initio obtenus par le code Gamess. Nous avons également observé des traces de métastabilité vis à vis de la fragmentation desquelles il nous a été possible d'extraire les mécanismes temporels (une ou deux étapes), ainsi que les durées de vie correspondantes dans la gamme 100 - 200 ns. Dans le cas le plus simple de fragmentation à deux corps avec émission de la masse 28, la détermination des états de transition et chemins réactionnels a montré l'émission préférentielle du fragment H-C-N-H plutôt que de C-N-H2. Enfin, à partir des barrières d'activation et temps de vie calculés, nous avons évalué une température équivalente pour le dication, que nous avons comparée à celles données par d'autres modèles.

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Fragmentation of small CN+ clusters (N <= 10) following electronic excitation in high velocity collisions with atoms and comparison with photo-dissociation measurements
T. Tuna, M. Chabot, K. Béroff, P. Désesquelles, A. Le Padellec, T. Pino, N.T. Van-Oanh, L. Lavergne, F. Mezdari, G. Martinet, M. Barat, L. Montagnon and B. Lucas

Nous présentons dans ce papier le rôle joué par l'excitation électronique sur la fragmentation des agrégats CN+.

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Fragmentation branching ratios of highly excited hydrocarbon molecules CnH and their cations CnH+ (n<=4)
T. Tuna, M. Chabot, T. Pino, P. Désesquelles, A. Le Padellec, G. Martinet, M. Barat, B. Lucas, F. Mezdari, L. Montagnon, N.T. Van-Oanh, L. Lavergne, A. Lachaize, Y. Carpentier and K. Béroff

Nous avons mesuré les rapports de branchement de fragmentation pour les neutres CnH et cations CnH+ produits dans des collisions à haute vitesse (4,5 ua) entre des cations incidents CnH+ et des atomes d'hélium. La capture électronique peuple des neutres excités CnH tandis que l'excitation électronique peuple des cations excités CnH+. Grâce à notre montage spécialement conçu pour détecter en coincidence tous les fragments, la dissociation des neutres et cations a été mesurée séparément et complètement. En ce qui concerne la fragmentation de CnH, le canal correspondant à la perte d'un H domine comme cela avait déjà été observé par d'autres auteurs. En revanche, les canaux de pertes d'un H et d'un C dominent équitablement la fragmentation à 2 corps pour les espèces CnH+ et nous présentons les premières données de fragmentation pour ces cations (n>2) . Les résultats sont enfin discutés dans le contexte astrochimique.

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Ionization and fragmentation of DNA, RNA bases induced by proton impact
A. Le Padellec, P. Moretto - Capelle, M. Richard - Viard, J.-P. Champeaux and P. Cafarelli

Nous présentons des résultats récents obtenus dans le groupe toulousain et qui concernent les interactions entre protons et bases / nucléosides. Nous montrons la fragilité de la partie 'sucre' du nucléoside, la molécule d'uridine. Comme des éléments du spectre de fragmentation semblent provenir de la molécule d'uracile - base ARN-, cela suggèrerait qu'une loi d'additivité pourrait s'appliquer au nucléoside, loi à confirmer. En outre, des résultats qui concernent l'émission électronique secondaire de l'uracile sont également présentés.

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Competitive processes in the associative ionisation of C- with C+, N+, and O+
A. Le Padellec, J. Liévin, E.M. Staicu - Casagrande, T. Nzeyimana, E.A. Naji and X. Urbain

Les sections efficaces intégrales et absolues ont été mesurées pour les réactions d'association ionisante impliquant les réactants C- avec C+, N+ et O+. Ces mesures, obtenues à l'aide d'un montage en faisceaux confluents fonctionnant dans la gamme des keV, nous apportent des informations utiles sur l'efficacité ainsi que sur les mécanismes de formation des ions moléculaires. Les amplitudes relatives des différentes sections efficaces sont discutées en termes de multiplicités de spin des états initiaux et finaux, ainsi que d'exothermicités des canaux de détachement et de transferts d'ionisation. La grande différence d'efficacité de production de l'ion CO+ par les canaux O- + C+ et C- + O+ est également justifiée par ces considérations statistiques et énergétiques. Les courbes de potentiel de CO et de CO+ ont été calculées par des méthodes quantiques ab-initio afin de caractériser les chemins réactionnels qui conduisent à l'autoionisation. Enfin, les coefficients thermiques -utiles à la communauté des plasmiciens- sont également extraits des données expérimentales.

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Integral cross sections for the associative ionisation to form CO2+ and N2O+
X. Urbain, A. Le Padellec, E.M. Staicu-Casagrande, T. Nzeyimana and E.A. Naji

Les sections efficaces intégrales de production des ions dioxyde de carbone et oxyde nitrique ont été mesurées pour les canaux d'entrée (CO+, N2+) + O- via le processus d'association ionisante. Le faisceau CO+ était uniquement peuplé de l'état électronique fondamental X2+ tandis que celui de N2+ l'était dans un mélange d'états X2+g et A2u, les deux types de cations étant en outre peuplés rovibrationellement. Les deux courbes de sections efficaces présentent une certaine amplitude, ce qui montre une certaine efficacité des processus d'association ionisante. Nous discutons également des interférences avec les autres canaux associatifs tels celui de neutralisation mutuelle -dissociative-, ainsi que les différences dans les productions de CO2+ et N2O+, en s'appuyant sur des travaux de formations en paires d'ions.

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Fragmentation of small carbon clusters, a review
K. Béroff, M. Chabot, F. Mezdari, G. Martinet, T. Tuna, P. Désesquelles and A. Le Padellec

Une revue des travaux concernant la fragmentation de petits agrégats de carbone est présentée en première partie. La fragmentation d'agrégats de carbone rapides, neutres et (multi)chargés, a été étudiée à l'aide du montage AGAT, et les résultats sont présentés et discutés en seconde partie du manuscrit.

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Ionization and Fragmentation of 5-Chlorouracil induced by 100 keV protons collisions
P. Cafarelli, P. Çarçabal, J.-P. Champeaux, A. Le Padellec, P. Moretto - Capelle, J. Rabier and M. Sence

Nous présentons des résultats expérimentaux préliminaires qui concernent la dissociation du 5-Chlorouracile simplement et doublement ionisé induite par des collisions avec des protons de 100 keV. Les techniques de multi-coïncidences ont été mises à profit pour détecter les fragments ioniques issus de chaque évènement dissociatif. Ceci nous a permis une analyse détaillée des quantités de mouvement des espèces chargées ainsi que neutres issues de la dissociation. Dans un certain nombre de cas, ceci nous a permis d'établir des scénarii quant au devenir de la molécule après ionisation ainsi qu'à déterminer le nature des espèces intermédiaires non détectées. Dans les autres cas, les scenarii de dissociation n'ont pas pu être identifiés de façon univoque et d'autres études et analyses couplées à un travail théorique sont clairement requises pour clarifier les processus mis en jeu.

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Caractérisations électriques d’un SiPM et d’une APD-Geiger pour de futures applications en imagerie haute sensibilité
K. Jradi, D. Pellion, A. Le Padellec, D. Estève, A.R. Bazer-Bachi

De nos jours, il existe deux dispositifs pour détecter les faibles flux lumineux: les Photomultiplicateurs –PM- et les Photodiodes à avalanche polarisées en mode Geiger -APD – Geiger-. Le PM est un détecteur conçu dans les années 70 qui présente certes de nombreux avantages mais qui souffre également d’inconvénients comme sa taille, son coût, son poids ou sa sensibilité aux champs magnétiques. Les APD - Geiger sont elles conçues pour la détection des très faibles flux lumineux ; on parle alors de nano luminosités. Ces photodiodes présentent de nombreux d’avantages par rapport aux photomultiplicateurs, avec de nombreuses applications et notamment en astrophysique avec la détection de flashs Cherenkov. Le travail présenté ici consiste en l’étude, la conception et la réalisation d’une matrice de pixels à haute sensibilité pour des domaines applicatifs tels que les observations spatiales, l’imagerie médicale ou encore la biologie.

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Geiger Avalanche Photodiodes as tentative light detectors for VHE gamma ray astronomy
D. Pellion, K. Jradi, A. Le Padellec, A. Rennane, F. Moutier, V. Borrel, D. Esteve, C.Magenc and A.R. Bazer-Bachi

Grâce à ses caractéristiques de sensibilité et de vitesse, le détecteur le plus utilisé dans les expériences Cerenkov demeure le photomultiplicateur (PM). Nous en voulons pour preuve que de récents équipements ‘Très Hautes Energies’ ayant permis des avancées majeures, tels MAGIC et HESS, utilisent leur technologie. De plus, le futur réseau de télescopes Cerenkov (CTA) est également prévu utiliser la technologie PM. Cette dernière présente cependant des désavantages: une faible efficacité quantique, l’utilisation de hautes tensions, le coût phohibitif quand ils sont utilisés en matrice avec en plus un poids important. Nous avons donc étudié la possibilité de créer de futurs télescopes Cerenkov basés sur des détecteurs semiconducteurs, des photodiodes à avalanche utilisées en mode Geiger. Dans un test préliminaire, nous avons installés des photodiodes HAMAMATSU au foyer du télescope de 60 cm au pic du Midi – Pyrénées-, et ceci dans le but de détecter des rayons cosmiques incidents. Dans ce papier, nous décrivons non seulement le montage expérimental mais aussi la technique de réduction / suppression de bruit provenant des semiconducteurs. Nous présentons également des résultats préliminaires enregistrés lors de deux campagnes de mesures en décembre 2006, et concluons par la présentation du design de photodiodes intégrées et à bas coût, que nous espérons constituer une alternative aux PM.

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Statistical Universal Branching Ratios for Cosmic Ray dissociation, photodissociation and dissociative recombination, of the Cn=2-10, Cn=2-4H and C3H2 neutral and cationic species
M. Chabot, T. Tuna, K. Béroff, T. Pino, A. Le Padellec, P. Desequelles, G. Martinet, V.O. Nguyen - Thi, Y. Carpentier, F. Le Petit, E. Roueff and V. Wakelam

Contexte. Les rapports de branchement de fragmentation d’espèces moléculaires électroniquement excitées dans le milieu interstellaire sont de première importance pour la modélisation de la chimie interstellaire en phase gazeuse. Malgré les efforts expérimentaux et théoriques qui ont été consentis au cours des deux dernières décennies, il ya encore un manque flagrant d'informations détaillées sur ces grandeurs pour de nombreuses molécules telles que le Cn, CnH ou C3H2.

Objectifs. Notre objectif est de fournir les bases de données astrochimiques avec des rapports de branchement plus réalistes pour les molécules Cn, CnH et C3H2 excitées électroniquement, soit par recombinaison dissociative, par photodissociation ou par des processus impliquant des rayons cosmiques, en absence de calculs détaillés ou de mesures dans la littérature.

Méthodes. La cinématique inverse de collisions à hautes vitesses a été utilisée pour mesurer les caractéristiques complètes de la fragmentation de molécules électroniquement excitées Cn, CnH et C3H2. Des rapports de branchement de dissociation ont été déduits de ces expériences. La série complète des rapports de branchement (RB) a été utilisée comme nouvelles entrées dans les modèles chimiques, et il est observé que la modification des RB a des effets sur les modèles astrochimiques qui décrivent le froid et dense nuage TMC-1 et la région de dissociation photonique (RDP), dite de la ‘ tête de cheval ‘.

Résultats. La comparaison entre les rapports de branchement obtenus dans ce travail et d'autres types d'expériences a montré un bon accord. Ceci est interprété comme la signature d'un comportement statistique de la fragmentation. Les rapports de branchement que nous avons obtenus conduisent à une augmentation globale de la production de C3 avec une plus grande dispersion des fragments fils. L'introduction de ces nouvelles valeurs dans le modèle RDP de la nébuleuse de la ‘Tête de Cheval’ augmente l'abondance de C3 et C3H, mais réduit celle des plus gros Cn et des hydrocarbures pour un AV inférieure à 4.

Conclusions. Nous recommandons aux astrochimistes d'utiliser ces nouveaux rapports de branchement. Les données publiées dans le présent document ont été ajoutées à la base de données en ligne KIDA (KInetic Database for Astrochemistry, http://kida.obs.u-bordeaux1.fr).

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Computer-Aided Design (CAD) Model for Silicon Avalanche Geiger Mode Systems Design: Application to high sensitivity imaging systems
K. Jradi, D. Pellion, D. Esteve, J.-L. Boizard, A. Le Padellec and A.R. Bazer-Bachi

Notre consortium CESR-LAAS à Toulouse a développé une technologie générique pour des APD Geiger et des SiPM. La principale caractéristique de ces appareils est la grande homogénéité dans la tension de claquage. Le travail présenté ici décrit le modèle qui a été utilisé pour la conception de ces dispositifs. Cela inclut également l'intégration en microsystèmes, avec l'ambition à long terme de développer de multiples applications en astrophysique, en biologie, en détection optique, et surtout en imagerie. L’article est divisé comme suit:

Une introduction présente les principaux enjeux de la physique des systèmes silicium en mode avalanche Geiger.

Une section (mode Geiger), divisée en deux parties. La première partie est consacrée au modèle électrique du système de base qui fournit la réponse de l’APD Geiger à un photon incident: gain, courant et tension. La deuxième partie présente la mise en œuvre du modèle en utilisant un logiciel de simulation Simplorer sous VHDL-AMS (VHSIC - circuits intégrés à très haut débit - description du langage matériel – signaux analogiques mixtes).

Une comparaison entre notre modèle et celui utilisé par Otono et al, suivie d'une discussion avec un accent particulier mis sur la présentation du modèle de bruit basé sur le composant réel testé par notre consortium.

Une conclusion. .

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Ultrafast non-adiabatic fragmentation dynamics of doubly charged uracil in gas phase
P. Lopez-Tarifa, M.-A. Hervé du Penhoat, R. Vuilleumier, M.-P. Gaigeot, I. Tavernelli, A. Le Padellec, J.-P. Champeaux, M. Alcami, P. Moretto-Capelle, F. Martin and M.-F. Politis

Nous appliquons une combinaison des méthodes de fonctionnelle de la densité dépendante du temps et de dynamique moléculaire de type Born-Oppenheimer pour étudier la dynamique de fragmentation de l'uracile doublement chargé en phase gazeuse dans des collisions avec des protons de 100 keV. Les résultats sont en bon accord avec des mesures en coïncidences ion / ion. Des orbitales de même énergie et / ou localisés dans des liaisons similaires conduisent à des fragmentations très différentes, ce qui souligne l'importance de l'environnement chimique intramoléculaire. En outre, les fragments observés ne correspondent presque jamais aux canaux de dissociation les plus favorisés énergétiquement, ce qui est dû à des effets dynamiques se produisant dans les premières femtosecondes après l’éjection de l’électron..

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Design concepts for the Cherenkov Telescope Array CTA: an advanced facility for ground-based high-energy gamma-ray astronomy
The CTA Consortium

L’astronomie gamma au sol a connu récemment une percée majeure, avec des résultats impressionnants obtenus en utilisant les systèmes d'imagerie montés sur les télescopes Cherenkov atmosphériques. L’astronomie gamma au sol a un énorme potentiel en astrophysique, physique des particules et cosmologie. CTA est une initiative internationale visant à développer l'instrument de nouvelle génération, avec une sensibilité améliorée d’un facteur 5 - 10 dans la gamme d’énergie 100 GeV - 10 TeV, et une extension à des énergies en dessous de 100 GeV et au dessus de 100 TeV. CTA sera constitué de deux réseaux (l'un au nord, l’un au sud) pour une couverture complète du ciel et sera utilisé comme un observatoire ouvert. La conception de CTA est basée sur la technologie actuellement disponible. Ce document rend compte de la présente situation et donne les concepts majeurs de CTA.

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Fragmentation of multiply-charged hydrocarbon molecules CnHq+ (n = 4, q = 7) produced in high-velocity collisions: Branching Ratios and Kinetic Energy Release of the H+ fragment
K. Béroff, N.T. Van-Oanh, M. Chabot, T. Tuna, T. Pino, G. Martinet, A. Le Padellec, Y. Carpentier and L. Lavergne

Les rapports de branchement pour la fragmentation des canaux impliquant l'émission de H+ et les énergies cinétiques associées du fragment H+ (KER_H+) ont été mesurés pour des molécules multi-chargées CnHq+ dans des collisions à grande vitesse (3,6 ua) entre des projectiles CnH+ et des atomes d'hélium. Pour les espèces CHq+ (q = 4), les KER_H+ mesurés ont été trouvés bien en dessous des prédictions du simple modèle de Coulomb à charges ponctuelles (PCCM) pour toutes les valeurs de q. Des calculs MRCI (Interaction de Configuration Multi Référence) pour l’état fondamental ainsi que pour des états électroniques excités ont été effectués qui ont permis une interprétation parfaite des résultats expérimentaux concernant CHq+ pour les petites charges (q = 2 - 3) ainsi que pour la plus grande (q = 4). Dans ce dernier cas nous avons pu montrer, sur la base de calculs des sections efficaces d'ionisation et de mesures expérimentales réalisées sur les mêmes systèmes à vitesse légèrement plus élevée (4,5 ua), le rôle éminent joué par l’ionisation en couches internes suivies par la relaxation Auger et pu extraire les durées de vie de cette relaxation Auger, donnant naissance à la meilleure adéquation entre expérience et calculs. Pour la dissociation des C2Hq+ et C3Hq+ de plus hautes charges (q = 5), l'ionisation en couches internes contribue de façon proéminente à la production d'ions. Dans ces deux cas, il a été montré que les KER_H+ sont en bon accord avec les prédictions PCCM lorsque ceux ont été corrigés de la relaxation Auger, avec la même durée de vie Auger que pour CH3+.

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The use of silicon-based photomultipliers for very high energy gamma ray astronomy: the optical issues
A. Cadu, A. Le Padellec, K. Jradi, D. Pellion and A.R. Bazer-Bachi

Grâce à sa sensibilité et sa rapidité, le détecteur le plus largement utilisé dans les expériences d'astrophysique Cerenkov reste le tube photomultiplicateur (PMT). Cependant, il y a quelques inconvénients à cette technologie PMT : l'efficacité quantique plutôt faible, l'utilisation de tensions élevées, le coût élevé lorsqu'ils sont utilisés en grand nombre dans un arrangement matriciel avec -en corollaire- un poids substantiellement important. Nous avons ainsi étudié la possibilité de concevoir de futures caméras montées sur télescope Cerenkov basées sur une technologie de détecteurs de type état solide, plus précisément des photodiodes Geiger à avalanche (G-APD). Ce document décrit nos nombreuses simulations réalisées pour la configuration optique qui devrait être employée avec des G-APD. Nous discutons également les configurations de réflecteurs, l’agencement des pixels, les concentrateurs de lumière, les réseaux de microlentilles ainsi que l'efficacité spectrale dans le but d'optimiser la collecte de lumière. Les aspects électroniques de notre travail ont été présentés dans un document récent et complémentaire [Pellion et al Exp. Astron., 27 (3), 187 (2010)].

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Anion production in high-velocity cluster-atom collisions ; the electron capture process re-visited
K. Béroff, M. Chabot, G. Martinet, T. Pino, S. Bouneau, A. Le Padellec, G. Féraud, N. Dothi, F. Calvo, C. Bordas and F. Lépine

Les sections efficaces de production d'anions dans des collisions entre agrégats de carbone Cn+ et Cn (n <= 5) et des atomes d'hélium ont été mesurées pour des collisions à haute vitesse (v = 2,25 et 2,6 au). Le papier se focalise sur deux des trois processus responsables de la production de Cn-, c'est à dire la double capture électronique (DCE) sur des cations Cn+ et la simple capture électronique sur des neutres Cn (SCEN). Ces deux processus sont distingués par une étude en dépendance de l'épaisseur gazeuse traversée. Les sections efficaces dissociative et non dissociative ont été mesurées et, dans le cas de la DCE, tous les rapports de branchement dissociatifs ont été extraits ; pour ces petits systèmes, le fragment C2- a été trouvé magique. Des données concernant la capture électronique dans des collisions neutres - neutres sont extrèmement rares, spécialement à hautes vitesses. La prise en considération de ce processus étudié expérimentalement dans le modèle à atome et électron indépendants (AEI) a permis de revisiter et de reproduire les évolutions en taille dans les sections efficaces de simple capture électronique (SCE) jusqu'à présent incomprises dans les collissions Cn+ + He (n <= 10) à 2,6 au (Chabot et al 2006) . Les calculs AEI pour les sections efficaces DCE et leurs comparaisons avec l'expérience suggèrent une perte d'un électron dans les espèces anioniques Cn- après collision, en compétition avec la fragmentation et dépendante en taille.

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Introducing the CTA Concept
The CTA Consortium

Le réseau de télescopes Cherenkov (CTA) est un observatoire de la prochaine génération pour l'observation de rayons gamma de très haute énergie. L'objectif du projet CTA est de parvenir à une couverture complète du ciel, à l'amélioration de la sensibilité d'environ un ordre de grandeur par rapport aux installations existantes, à la couverture d'une gamme en énergie d'environ quatre décades passant de quelques dizaines de GeV à plus de 100 TeV, et à l'amélioration dse résolutions en angle et en énergie. Une collaboration internationale formelle a été mis en place, qui compte aujourd'hui plus de 1000 membres provenant de 27 pays d'Europe, d'Asie, d'Afrique, d'Amérique du Nord et d'Amérique du Sud. En 2010, le Consortium CTA a complété une 'étude de conception' et a commencé une phase préparatoire de trois ans qui devrait aboutir à la finalisation de CTA en 2014. Dans cet article, nous introduisons le concept de CTA et donnons un aperçu de ce projet.

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Study, Simulation and Manufacturing of new Geiger-APD for Applications in Astrophysics and Biology
K. Jradi, T. Camps, D. Pellion, D. Esteve, A. Le Padellec, and A.R. Bazer-Bachi

Aujourd'hui, il existe deux types de capteurs pour détecter les faibles flux lumineux, les PMT (tubes photomultiplicateur) et les Geiger-APD (photodiodes Geiger à avalanche). Le compteur Geiger-APD est un composant sur silicium qui a été développé dans les années 90 pour détecter un flux lumineux très faible, comme le permet actuellement le PMT. Les principaux avantages de ces dispositifs Geiger sur les PMT sont une très grande sensibilité à la lumière (photon unique), une très haute résolution temporelle (< 100 ps), l'intégration dans l'imagerie rendue possible par une grande homogénéité. Malheureusement, ces dispositifs présentent des inconvénients par rapport aux PMT, une très petite zone sensible (30 mm) et un courant de fuite (taux de bruit) plus élevé par unité de surface.

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Time-dependent Density Theory molecular dynamics simulation of doubly charged uracil in gas phase
P. Lopez-Tarifa, M.-A. Hervé du Penhoat, R. Vuilleumier, M.-P. Gaigeot, U. Rothlisberger, I. Tavernelli, A. Le Padellec, J.-P. Champeaux, M. Alcami, P. Moretto-Capelle, F. Martin and M.-F. Politis

Nous utilisons la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps et des méthodes du type Born-Oppenheimer de dynamique moléculaire pour étudier la fragmentation de l'uracile doublement ionisé en phase gazeuse. Différents états initiaux électroniquement excités du dication sont obtenus en retirant des électrons de différentes couches internes des orbitales de l'espèce neutre. Nous montrons que les orbitales de forme équivalente peuvent conduire à des schémas de fragmentation très différents, révélant ainsi l'importance de l'environnement chimique intramoléculaire. Les résultats sont en bon accord avec les mesures ion-ion en coïncidence pour des collisions proton - uracile à 100 keV.

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Ion pair dissociation of highly excited carbon clusters: size and charge effects
T. Launoy, K. Béroff, M. Chabot, G. Martinet, A. Le Padellec, T. Pino, S. Bouneau, N. Vaeck, J. Liévin, G. Féraud, J. Loreau, and T. Mahajan

Nous présentons des mesures de dissociation en paire d'ions (DPI) d'agrégats de carbone très excités neutres et ionisées Cnq (n = 2-5, q = 0-3). La manière de produire ces espèces a été la collision à grande vitesse entre des projectiles Cn+ (v = 2.25 u.a.) et des atomes d'hélium. La configuration expérimentale a permis de détecter en coïncidence des fragments anioniques et cationiques, événement par événement, ce qui a conduit à une identification directe et sans ambiguïté du processus DPI. Par rapport au cas de dissociation sans émission anionique, nous avons mesuré des taux typiques de DPI de 10-4, qui ne dépendent pas beaucoup de la taille et de la charge des espèces (n, q). Des exceptions ont été observées pour C2+ et dans une moindre mesure, C4+++ pour lesquels les DPI sont nettement plus faibles. Nous interprétons provisoirement les DPI de C2+ et de C3+ en utilisant une approche statistique basée sur le dénombrement des états finaux autorisés par des critères énergétiques. Le modèle a été en mesure de fournir le bon ordre de grandeur pour les taux expérimentaux de DPI et de fournir une explication qualitative du plus faible taux DPI observé pour C2+.

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Investigation of critical parameters controlling the efficiency of associative ionization
A. Le Padellec, T. Launoy, A. Dochain and X. Urbain

Cet article rassemble nos résultats expérimentaux en faisceaux confluents sur le processus d'association ionisante (AI) de réactifs chargés, et ceci dans le but de futures études utilisant, par exemple, l'anneau de stockage électrostatique double DESIREE, construit à Stockholm. Une révision de l'effet isotopique dans l'association H(D)- + He+ est présentée, de même que la production des ions H3+ et NO+ par association ionisante impliquant des paires d'ions ou des neutres excités, en compétition avec les réactions de neutralisation mutuelle et d'association radiative. Les paramètres critiques sont identifiés et évalués pour leur rôle systématique dans le contrôle de l'amplitude de la section efficace : la substitution isotopique, l'exothermicité, la densité d'état électronique et les statistiques de spin..

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Semiempirical breakdown curves of C2N(+) and C3N(+) molecules ; application to products branching ratios predictions of physical and chemical processes involving these adducts
T. IdBarkach, T. Mahajan, M. Chabot, K. Béroff, N.F. Aguirre, S. Diaz-Tendero, T. Launoy, A. Le Padellec, L. Perrot, M. Bonnin, K.C. Le, F. Geslin, N. de Sereville, F. Hammache, A. Jallat, A. Meyer, E. Charon, T. Pino, T. Hamelin, V. Wakelam

Après la procédure détaillée dans (Chabot et al 2013), nous avons construit les courbes semi-empiriques de répartition de fragments -BDC- pour les molécules de C2N, C3N, C2N(+) et C3N(+). Ces courbes, qui correspondent aux rapports de branchement de dissociation dépendantes en énergie, ont été utilisées pour prévoir les rapports de branchement de produits pour divers processus menant à la formation de C2N(+) et C3N(+). Ces processus, d'intérêt d'astrochimique, correspondent à des réactions neutre-neutre et ion-molécule, à de la recombinaison dissociative ainsi qu'à des réactions de transfert de charges avec He(+). Des prédictions de modèles sont comparées aux données de la littérature ainsi qu'aux valeurs utilisées dans la base KIDA de données cinétiques pour l'astrochimie. Avec ces nouvelles valeurs, les abondances en CnN dans des cœurs froids ont été simulées...

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Break down curves of CH2(+), CH3(+) and CH4(+) molecules. I. Construction and application to electron collisions and UV photo-dissociation
T. IdBarkach, M. Chabot, K. Béroff, S. Della Negra, J. Lesrel, F. Geslin, A. Le Padellec, T. Mahajan and S. Díaz-Tendero

Objectifs. Le but de ce travail est de fournir des rapports de branchement (BR) aux bases de données cinétiques utilisées en astrochimie telles que KIDA (Wakelam et al. 2015). Ceci concerne les espèces CHy(+) (y = 2 à 4) soit excitées par du rayonnement cosmique, des électrons et photons, soit résultant d'une réaction chimique conduisant à la création d'un complexe excité intermédiaire.

Méthodes. L'ensemble complet des rapports de branchement des CHy(+) (y = 2, 4) à vitesse constante (250 keV / uma) entrant en collision avec des atomes d'He a été mesuré avec le multi détecteur AGAT. La distribution des énergies cinétiques des fragments neutres produits dans chaque canal de dissociation a également été mesurée. Avec ces données expérimentales ainsi qu'avec les énergies de dissociation théoriques, des courbes semi-empiriques de répartition de fragments (BDC) ont été construites.

Résultats. La prédiction des BR avec les BDC présentées ici s'accorde avec les mesures de BR disponibles pour la recombinaison dissociative électronique, pour les collisions avec électrons rapides et la photodissociation. La dépendance des BR avec les différents champs UV est prédite.

Conclusions.

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Excitation, ionisation, neutralisation and anionic production in collisions of C+, N+ and CnN+ molecules (n = 1 - 3) with He atoms at 2.2 a.u velocity; cross sections and dissociation branching ratios
T. Mahajan, K. Béroff, B. Pons, C. Illescas, M. Chabot, T. IdBarkach, T. Launoy, A. Le Padellec, A. Jallat, A. Jorge, N.F. Aguirre and S. Diaz-Tendero

Nous présentons des mesures de sections efficaces absolues pour l'ionisation de projectiles et la capture d'électrons pour les projectiles C+, N+ et CnN+ (n = 1 - 3) qui arrivent en collision sur des atomes de He avec une vitesse v = 2,2 a.u. Les processus mono et multiélectroniques sont pris en compte, ainsi que l'excitation dissociative des projectiles dans le cas de cations moléculaires incidents. Les mesures sont comparées aux calculs Monte Carlo (CTMC) de trajectoire classique pour les collisions C+, N+ + He dans le cadre de l'approximation des électrons indépendants. Les systèmes CnN+ + He sont décrits au moyen du modèle à atome et électron indépendants (IAE) qui représente la molécule comme un ensemble d'atomes indépendants. Les probabilités du paramètre d'impact pour l'excitation, l'ionisation et le transfert d'électrons dans les collisions C, C+, N-He, qui sous-tendent les calculs IAE, sont également obtenues au moyen de calculs CTMC. On constate généralement une bonne concordance entre les sections efficaces mesurées et calculées, à l'exception de la production anionique de C- et de CnN-. Le dépôt d'énergie interne dû à l'excitation électronique dans le CN+, le C2N+ et le C3N+ est également calculé à l'aide du modèle IAE/CTMC et correspond bien aux estimations semi-empiriques : des rapports de franchement de dissociation mesurés pour le C2N+ et le C3N+ [IdBarkach 2018], de l'énergie cinétique des fragments (KER) mesurée pour le CN+. Enfin, les rapports de dissociation mesurés pour les espèces CnN- et CnNQ+ excitées, avec 1 <= n <= 3 et 0 <= Q <= 4, sont rapportés.

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